(Серебряный остров, дом № 1, строение 1).
Построен в имении бояр Романовых Измайлове, на месте шатровой деревянной Покровской церкви, известной с начала XVII века. В XVII веке старинное село Измайлово стало одной из главных царских загородных резиденций. Здесь находился большой каменный дворец, обнесенный оградой, было вырыто 20 прудов, процветали огородничество, садоводство, пчеловодство, произрастал лен, хмель, был устроен стеклянный завод. Строительство каменного храма в усадьбе Измайлово было начато в 1671 г. зодчим Иваном Кузнечиком. Собор, который является одним из самых грандиозных сооружений XVII века, построен из большемерного кирпича на белокаменном цоколе. Это четырехстолпный пятиглавый храм с позакомарным покрытием. При неглубоком фундаменте он имеет толщину стен около 2,5 метра.
Снаружи здание было украшено резными белокаменными и кирпичными деталями и керамическим изразцовым декором голубого, желтого и зеленого цветов. Изразцы изготовили мастера Степан Иванов по прозвищу Полубес и Игнат Максимов. Тимпаны закомар сплошным узором закрыты изразцами с рисунком «павлинье око». Изразцовые фризы украшают барабаны глав. В изразцах встречаются изображения ромашки, гвоздики, репейника и стилизованных рисунков цветов. В 1674 г. строительные работы были закончены. После скоропостижной кончины царя Алексея Михайловича в 1676 г., взошедший на престол царь Федор Алексеевич пригласил для украшения Покровского собора мастеров Оружейной палаты, которые выполнили роспись стен. Для создания пятиярусного иконостаса, были приглашены мастера из Ярославля, Костромы, Сергиева Посада и других городов, так как для написания икон иконостаса, высота которого равна высоте шестиэтажного дома, московских живописцев не хватало. Деисусный и местный ряды были написаны ярославскими мастерами, праздничный — мастерами из Троице-Сергиевой лавры, пророческий — костромичами, верхний ряд — москвичами. Собор освятили 1 октября 1679 г. Звонница находилась на верхнем ярусе мостовой башни, во втором ярусе располагались звонари, нижний ее ярус был проездными воротами.
Во время войны с Наполеоном имущество собора было разграблено французскими войсками.
От костров, которые солдаты разожгли прямо в соборе, возник пожар. От огня треснул свод, покосился главный купол, разрушились окна. Храм долгие годы с тех пор стоял запертым. В 1840-е гг. по приказу императора Николая I в Измайлове была открыта Военная богадельня для ветеранов войны 1812 г. Для нее по проекту архитектора К.А. Тона в 1849 г. возвели несколько зданий. Два здания богадельни пристроили вплотную с восточной, северной и южной сторон к Покровскому храму, чтобы при открытых северных и южных церковных вратах ветераны могли слышать богослужение. Иконы в чудом уцелевшем иконостасе были обновлены художниками Академии художеств под руководством Ястребилова. Храм был освящен 8 апреля 1850 г.
Николаевскую военную богадельню закрыли в 1918 г., богослужения прекратились. Вскоре в соборе был устроен архив НКВД, в 1928 г. наиболее ценные иконы исчезли. Удалось спасти святыню храма — чудотворную Иерусалимскую икону Божией Матери. Позже в храме устроили овощной склад, иконостас уничтожили, из икон большого размера сделали стеллажи. Эти иконы из пророческого и праотеческого рядов, сильно разрушенные, в 1960-е гг. попали в Музей древнерусской культуры и искусства имени Андрея Рублева. Оставшееся внутреннее церковное убранство было вывезено и исчезло бесследно. Корпуса богадельни отдали под жилые квартиры. В ходе реставрации собора, проводившейся в 1980-е гг., предполагалось переоборудовать его в концертный зал. Однако 25 мая 1997 г. в соборе после долгого перерыва был отслужен молебен, Храм восстанавливается. В нем сохранились старинные паникадила, возвращена часть икон из иконостаса. Чудотворный список Иерусалимской иконы Божией Матери, пребывающий в Покровском соборе, был написан во второй половине XVII века мастерами Оружейной палаты. Святыня пребывала в уже упраздненном соборе до 1932 г. Потом она сохранялась в храме Рождества Христова в Измайлове.